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Acerca del ICMM

El Instituto de Ciencia de Materiales de Madrid (ICMM) es un Instituto del Consejo Superior de Investigaciones Científicas (CSIC), perteneciente al Área de Ciencia y Tecnología de Materiales.

 

La misión del ICMM es generar nuevos conocimientos básicos y aplicados en materiales y procesos con alto valor añadido y su transferencia a los sectores productivos de ámbito local, nacional y europeo (el verdadero valor de los materiales está en su uso), la formación de nuevos profesionales en el campo de los materiales y la divulgación del conocimiento científico.

 

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Heterogeneous catalysts with programmable topologies generated by reticulation of organocatalysts into metal-organic frameworks: The case of squaramide

A. Broto-Ribas, C. Vignatti, A. Jimenez-Almarza, J. Luis-Barrera, Z. Dolatkhah, F. Gándara, I. Imaz, R. Mas-Ballesté, J. Alemán, D. Maspoch



A well-established strategy to synthesize heterogeneous, metal-organic framework (MOF) catalysts that exhibit nanoconfinement effects, and specific pores with highly-localized catalytic sites, is to use organic linkers containing organocatalytic centers. Here, we report that by combining this linker approach with reticular chemistry, and exploiting three-dimensioanl (3D) MOF-structural data from the Cambridge Structural Database, we have designed four heterogeneous MOF-based catalysts for standard organic transformations. These programmable MOFs are isoreticular versions of pcu IRMOF-16, fcu UiO-68 and pillared-pcu SNU-8X, the three most common topologies of MOFs built from the organic linker p,p’-terphenyldicarboxylic acid (tpdc). To synthesize the four squaramide-based MOFs, we designed and synthesized a linker, 4,4’-((3,4‐dioxocyclobut‐1‐ene‐1,2‐diyl)bis(azanedyil))dibenzoic acid (Sq_tpdc), which is identical in directionality and length to tpdc but which contains organocatalytic squaramide centers. Squaramides were chosen because their immobilization into a framework enhances its reactivity and stability while avoiding any self-quenching phenomena. Therefore, the four MOFs share the same organocatalytic squaramide moiety, but confine it within distinct pore environments. We then evaluated these MOFs as heterogeneous H-bonding catalysts in organic transformations: a Friedel-Crafts alkylation and an epoxide ring-opening. Some of them exhibited good performance in both reactions but all showed distinct catalytic profiles that reflect their structural differences.

Nano Reseach

The reticular chemistry-based strategy for rational design of MOF-based catalysts containing organocatalytic centers. CSD: Cambridge Structural Database.

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